Análisis de óxido de gadolinio mediante microondas

Jan 20, 2024

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 4828 (2023) Citar este artículo

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Informamos sobre el análisis de óxido de gadolinio puro (Gd2O3) y su detección cuando se mezcla en desechos nucleares sustitutos mediante espectroscopia de descomposición inducida por microláser acoplado a fibra mejorada con microondas (MWE-FC-MLIBS). La aplicación objetivo es el análisis remoto de desechos nucleares que contienen uranio (U) dentro de la central nuclear de Fukushima Daiichi. Los desechos nucleares sustitutos utilizados en este estudio contenían gadolinio (Gd), cerio (Ce), circonio (Zr) y hierro (Fe). Ce es un sustituto de U, y Gd2O3 es un índice de riesgo excelente porque está incorporado en algunas barras de combustible. La detección de Gd es esencial para evaluar los desechos antes del proceso de recuperación. Los desechos sustitutos se eliminaron con un microláser de 849 ps y 1064 nm en condiciones de presión atmosférica, mientras que una antena helicoidal propagó microondas de 2,45 GHz y 1,0 kW durante 1,0 ms en la ablación con láser, que luego se caracterizó con una cámara de alta velocidad y espectrómetros de alta resolución. . Los resultados mostraron que la expansión del plasma inducida por microondas condujo a señales de emisión mejoradas de Gd I, Zr I, Fe I, Ce I y Ce II. No se evidenció autoabsorción de emisiones de Gd a partir de los gráficos de calibración del límite de detección. Además, la irradiación de microondas disminuyó las desviaciones estándar de las emisiones de Gd y Ce y redujo el límite de detección de Gd en un 60 %.

Durante el desmantelamiento de desechos de combustible nuclear en la central nuclear de Fukushima Daiichi, el almacenamiento y la eliminación de materiales radiactivos se han convertido en problemas importantes1. La clasificación de la compleja mezcla de columnas de hormigón, barreras de acero, barras de combustible y combustible nuclear fundido se ve obstaculizada por un entorno altamente radiactivo que supera los 70 Gy/h2. Aunque es posible explorar el interior del reactor con una cámara de alta resolución, se requiere un análisis cuantitativo para comprender el nivel de contaminación nuclear de cada escombro. Las mediciones de fluorescencia de rayos X (XRF) también se han investigado para la detección en el núcleo3. Sin embargo, la durabilidad de la radiación de la espectroscopia de ruptura inducida por láser (LIBS) acoplada a fibra (FC), que es capaz de soportar 800 Gy/h durante 2 h, confirma el funcionamiento in situ garantizado4,5,6,7.

La supuesta composición de los desechos de combustible nuclear incluye óxido de uranio (UO2) del combustible nuclear, circonio (Zr) del revestimiento, acero inoxidable (Fe, Ni, Cr) del material estructural circundante y óxido de gadolinio (Gd2O3), que se incorporó a algunas de las barras de combustible1,2,8. El Gd2O3 se utiliza para controlar la reactividad del combustible, ya que el gadolinio (Gd) actúa como un absorbedor combustible de neutrones térmicos con la ayuda de las secciones transversales de alta absorción de neutrones de los isótopos 155Gd y 157Gd8,9. Gd es, por lo tanto, un excelente índice de riesgo para cada pieza de escombro; por lo tanto, la medición de la abundancia relativa de Di-s en los escombros es esencial. Sin embargo, debido a la alta radiactividad dentro de la vasija del reactor, los desechos de combustible nuclear son actualmente inaccesibles y aún no se han identificado. Por lo tanto, existe una necesidad apremiante de métodos para analizar remotamente los desechos y detectar los elementos anteriores en un campo de alta radiación.

Debido a que los desechos de combustible reales no están disponibles como muestra, las mediciones de FC-LIBS se realizaron utilizando desechos nucleares sustitutos sintetizados a partir de materiales de óxido mixto que contenían Gd, Zr, Fe y cerio (Ce). Ce es un sustituto del uranio (U) debido a las similitudes en su estructura electrónica9,10. La detección de Gd usando LIBS en materiales tan complejos es difícil debido a la presencia de líneas espectrales densas de elementos de tierras raras que interfieren fuertemente entre sí.

LIBS utiliza diagnósticos ópticos de plasma inducidos por láser para el análisis elemental de mezclas complejas, con una preparación de muestras mínima o nula11,12. La técnica se ha utilizado para detectar y analizar con éxito varias muestras que contienen U7,13,14,15. El U en su forma natural puede enriquecerse en varias fracciones atómicas de materiales fisionables para su uso en reactores nucleares. Una revisión reciente de las aplicaciones de LIBS para plasmas de U16 enumeró las ventajas de usar LIBS para la identificación de materiales nucleares, incluida la detección rápida de largo alcance de la composición isotópica del material nuclear. Sin embargo, la atenuación de la transmisión de luz inducida por la radiación limita la aplicación de LIBS; así, se han desarrollado microláseres9.

Un microláser está compuesto de cerámica compuesta bombeada por un láser de diodo de onda casi continua (CW), que genera un pulso de láser suficientemente intenso para la ablación y la formación de plasma en el objetivo17,18. En el informe sobre el desarrollo del microláser9 se enumeraron varias ventajas del uso de microláseres, incluida una sonda de cerámica desechable de bajo costo, que es esencial para las aplicaciones de detección nuclear en el núcleo. Sin embargo, el análisis remoto bajo altos niveles de radiación requiere más de 50 m de fibra óptica desde la fuente láser hasta el sitio de detección, lo que puede atenuar la emisión de la señal medida.

LIBS mejorado por microondas (MWE-LIBS) supera los desafíos emergentes de las aplicaciones de detección en el núcleo de LIBS a través de emisión mejorada15,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29,30, 31,32. A medida que las microondas se propagan en el plasma inducido por láser, la excitación y la recombinación de los átomos son impulsadas en un proceso cíclico por la aceleración de los electrones libres. El plasma en expansión aumenta la absorción de microondas, lo que aumenta aún más las actividades de colisión de los electrones, los átomos excitados y las moléculas de aire circundantes. El resultado es un plasma fuera de equilibrio de alto volumen con tiempos de vida que duran más que la duración de microondas. A su vez, la relación señal-ruido (SNR) aumenta varios cientos de veces debido a la mejora de la intensidad de emisión, que se informó anteriormente para varios objetivos, como óxido de aluminio (Al2O3), placas de plomo (Pb), cobre (Cu ) metal y Zr metal20,21,22,26.

Este estudio investiga los efectos combinados de microláseres y microondas en el análisis de Gd2O3 en varias formas, tanto puras como mezcladas en desechos de combustible nuclear sustitutos. Se utilizaron una cámara de alta velocidad y espectrómetros de alta resolución para caracterizar la dinámica del plasma, los factores de aumento de emisión, la SNR y el límite de detección (LOD) de Gd. Además, se realizó un análisis de imágenes de la formación de plasma para medir la propagación del plasma con y sin microondas y para medir el cambio temporal de la región del plasma. También buscamos identificar el efecto de las microondas en la autoabsorción de la línea Gd en la curva de calibración LOD y aclarar el efecto de las microondas en la cuantificación LOD.

Las Figuras 1a yb muestran los esquemas de funcionamiento del microláser, que consta de una cerámica compuesta monolítica Nd:YAG/Cr:YAG (Konoshima Chemical/Baikowski Japón, Japón). El Nd:YAG sirve como un medio de ganancia que es bombeado por un diodo láser cuasi-CW FC de 808 nm (JOLD-120-QPXF-2P iTEC; JENOPTIK, FRG). El diodo láser produjo una potencia de salida máxima de 200 W a una corriente de 120 A con una fuente de alimentación (PS; PLWB168; UNITAC, Japón). Cr:YAG actuó como un absorbente saturable, lo que permitió la conmutación Q pasiva dentro del compuesto sin dispositivos adicionales. A través del bombeo y el almacenamiento (> 60 μs), el láser emite pulsos láser instantáneos con una energía láser de 1,0 mJ, un ancho de pulso de 849 ps y una longitud de onda de 1064 nm. Las figuras 1c y d muestran imágenes reales de la cerámica compuesta y su recipiente de acero inoxidable. Puede encontrar más información sobre el microláser en la referencia 9.

Microláser. (a) Ilustración y (b) esquema operativo del microláser monolítico de diodo láser (LD) de onda cuasi continua (CW) cerámico compuesto Nd:YAG/Cr:YAG, junto con imágenes reales del (c) compuesto cerámico y d) recipiente de acero inoxidable.

El Gd2O3 puro (Nilaco, Tokio, Japón) estaba fácilmente disponible en forma sólida. Los desechos nucleares sustitutos se sintetizaron a partir de mezclas de polvo de Gd2O3, CeO2, Zr2O3 y Fe2O3 (Polvos de óxido, metálico raro, Tokio, Japón). Las fracciones de masa previstas para los desechos de combustible nuclear se basan en referencias8,9. Cada mezcla (0,5 g) se comprimió bajo presión hidrostática (10 kN) en un gránulo con un diámetro de 8 mm y se sinterizó a 1375 °C durante 5 h. Las concentraciones decrecientes de Gd2O3 de 0,1 a 1,0% fueron esenciales para las mediciones de LOD. Las fracciones de masa de Ce, Zr y Fe se fijaron en 42,9 % en peso, 23,0 % en peso y 7,9 % en peso, respectivamente.

La configuración experimental para MWE-FC-MLIBS se muestra en la Fig. 2. Una fuente de alimentación que contiene el diodo láser transmite un pulso cuasi-CW de 808 nm a la cerámica compuesta a través de la fibra óptica. Una carcasa de aluminio de 60 nm × 120 nm × 900 nm albergaba los elementos ópticos y cerámicos compuestos. La salida del láser de la cerámica compuesta se transmitía al divisor de haz, que tenía un filtro dicroico en el otro lado. La luz reflejada se transmitió al fotodiodo con pulsos eléctricos utilizados para activar el generador de pulsos. La salida final del rayo láser de energía láser de 1,0 mJ, ancho de pulso de 849 ps y longitud de onda de 1064 nm se enfocó en el objetivo utilizando una lente de enfoque de 25 mm. La emisión inducida por láser se recogió utilizando una fibra óptica de 600 µm.

Diagrama esquemático de la espectroscopia de descomposición inducida por microláser acoplado a fibra mejorada por microondas (MWE-FC-MLIBS) utilizando un microláser cerámico. El microláser cerámico compuesto de Nd:YAG/Cr:YAG monolítico se encuentra en una carcasa de aluminio de 60 nm × 120 nm × 900 nm. La ablación se combina con microondas de 2,45 GHz transmitidas mediante una antena de bobina helicoidal con reflector de placa cruzada.

Se utilizaron dos tipos de espectrómetros con diferentes resoluciones espectrales. Un espectrómetro tipo echelle (ME5000, Oriel, Andor, Reino Unido) con resolución λ/5000 analizó efectivamente el espectro de emisión de Gd2O3 puro de 250 a 900 nm. El análisis de los desechos nucleares sustitutos se realizó utilizando otro espectrómetro de tipo echelle (Aryelle 400, Lasertechnik Berlin, Alemania) con una resolución espectral muy alta de λ/50.000, que es capaz de analizar los desechos nucleares sustitutos. El generador de microondas suministró las microondas de 2,45 GHz a la bobina helicoidal con placas reflectoras cruzadas22. La potencia reflejada fue minimizada por un sintonizador de impedancia y monitoreada por sensores de potencia.

Se utilizó una cámara ultrarrápida (Fastcam SA-Z, Photron, Reino Unido) para visualizar la formación de plasma con la misma señal sincronizada que el disparo del láser. A 100 000 cuadros por segundo con un tiempo de exposición de 10 μs, se capturó un área de medición de 720 × 380 píxeles2. En todas las condiciones experimentales, se fijó un objetivo macro Tamron AF de 180 mm (Saitama, Japón) con una apertura de F/3,5 y una relación de zoom de 1:10.

Una caracterización sencilla de los efectos de las microondas en el plasma inducido por láser se basa en el factor de mejora de la intensidad (IEF). El IEF se expresa mediante la ecuación. (1), que se obtiene tomando el cociente de la intensidad \({I}_{\uplambda ,\mathrm{MW}}\) de la emisión medida usando MWE-FC-MLIBS a la longitud de onda \(\uplambda\) y la intensidad de emisión correspondiente \({I}_{\uplambda,\mathrm{LIBS}}\) para el LIBS estándar sin microondas.

Otro parámetro que se ve afectado por las microondas es la SNR, que es la relación entre la intensidad de emisión y la desviación estándar de la señal de fondo. La SNR se mide como la altura del pico Ipeak menos la señal de fondo promedio IBG,average, que corresponde a la señal H. La señal H se divide por la desviación estándar de la señal de ruido de fondo σ, como se muestra en la ecuación. (2).

En la detección de Gd, el LOD se derivó de la pendiente de las curvas de calibración (S) y la desviación estándar (σ) de la solución en blanco utilizando la ecuación. (3).

La formación de plasma inducida por láser en la superficie pura de la muestra de Gd2O3 con y sin energía de microondas añadida se muestra en la Fig. 3a con las mediciones de volumen de plasma correspondientes en la Fig. 1 complementaria. El plasma disminuyó gradualmente usando una energía láser de 1,0 mJ, y la la emisión duró 20 µs sin microondas. Usando la misma energía láser, se observó que la expansión de la ablación láser emitida duraba hasta 1200 µs al transmitir microondas de 1,0 kW durante 1,0 ms en el área de ablación. El plasma inducido por láser protegió inicialmente las microondas de 0 a 20 µs debido a su alta densidad y frecuencia de colisión de los electrones y átomos neutros15. A medida que disminuía el impacto de la energía del láser, aumentaba la absorción de microondas en el plasma, aumentando la movilidad de los electrones. La aceleración de los electrones finalmente afectó la reexcitación cíclica y la recombinación de los átomos de Gd, lo que resultó en una mayor emisión. Más allá de 200 µs, la interacción del plasma y el aire se intensifica a medida que se reduce el contacto entre el plasma y la superficie. El plasma expiró exponencialmente después de 1,0 ms después de que finalizó la duración del microondas.

Formación de plasma visualizada de (a) Gd2O3 puro utilizando MWE-FC-MLIBS y el microláser estándar. La formación de plasma bien estudiada (b) y las aproximaciones de volumen de plasma correspondientes (c) en Al2O3 utilizando ablación de nanosegundos mejorada con microondas también se compararon con Gd2O3 puro.

La formación de plasma en Gd2O3 puro también se comparó con la de Al2O3 y los resultados muestran que la expansión de microondas tiene la misma dinámica (Fig. 3b,c). Sin embargo, el plasma se expande más rápido usando Gd2O3 puro y el plasma es casi constante de 200 a 1000 µs. El blindaje de plasma de la propagación de microondas se superó antes de 10 µs. El bloqueo de la propagación de microondas impidió la interacción de las microondas con la capa interna del plasma, que generalmente se observaba a aproximadamente 10 µs7,15,21. A medida que las microondas comenzaron a interactuar con el plasma inducido por láser, el plasma se extendió al aire circundante y se alejó de la muestra.

Antes de la integración de las microondas en el microláser, los parámetros de la antena se optimizaron cambiando el ángulo de la antena, la potencia de microondas y la potencia de microondas reflejada19,20,21,22. La Figura 4 muestra el espectro de emisión del plasma inducido por láser en Gd2O3 puro utilizando un tiempo de retardo de 0 µs, un tiempo de exposición de 10 ms y una resolución λ/5000. En ausencia de microondas, la ablación de 1,0 mJ disminuyó drásticamente con un retraso de puerta más largo hasta que casi no se detectaron emisiones, como se muestra en la Fig. 2 complementaria. Con la adición de energía de microondas, la intensidad de emisión aumentó y los picos de emisión se volvieron más aparente. La diferencia en la intensidad de emisión entre las dos condiciones fue grande. Sin embargo, las emisiones continuas aumentaron drásticamente a medida que las microondas aumentaban las emisiones atómicas de Gd I a 409,8 nm y 419,1 nm.

Espectros de emisión de Gd2O3 con una pureza del 99,9 % utilizando MWE-FC-MLIBS con microláser cerámico y antena de bobina helicoidal. La emisión estándar sin microondas utilizando la misma energía láser de 1,0 mJ se muestra a modo de comparación.

El impacto óptimo de las microondas en la intensidad y la SNR se midió utilizando un retardo de puerta de 1,5 µs, como se muestra en las Fig. 5a y b. El IEF y SNR se calcularon en base a las emisiones de Gd I a 409,8 nm y 419,1 nm, con una potencia de MW constante de 1,0 kW y duraciones de pulso de MW variables. En ausencia de microondas, los valores de IEF y SNR se registraron como 1 y 28, respectivamente, y se trazaron en el valor cero del eje x.

Variación de la señal y el fondo de los resultados de Gd I con la duración del pulso de microondas (MW). El (a) factor de aumento de intensidad (IEF) y (b) la relación señal-ruido (SNR) de la emisión atómica, Gd I, utilizando MWE-FC-MLIBS para aumentar la duración del pulso de microondas. La potencia de microondas de 1,0 kW se mantuvo constante.

Es importante tener en cuenta que el impacto de las microondas en el IEF y SNR puede variar para otros retrasos de puerta. Por ejemplo, el IEF fluctúa entre 6 y 20 en el rango de retardo de puerta de 0 a 200 ns, mientras mantiene una SNR alta de más de 500. Con retardos de puerta más largos, las señales de emisión mejoradas por microondas tienen un efecto mayor que el aumento en ruido de fondo, lo que conduce a valores altos de IEF y SNR registrados.

Las duraciones de pulso de microondas más largas dan como resultado intensidades de emisión mejoradas mientras mantienen un ruido de fondo bajo, como lo muestra el aumento en IEF y SNR. Esto se debió al aumento temporal de la absorción de microondas en el plasma inducido por láser. En un entorno de radiación de alto nivel, la transmisión del láser puede atenuarse considerablemente, por lo que es importante recopilar la mayor cantidad posible de emisiones para un análisis cuantitativo preciso. Por lo tanto, el uso de microondas para mejorar las intensidades de emisión y reducir el ruido de fondo proporciona una ventaja significativa en la detección en el núcleo de una central nuclear.

La detección de Gd en desechos nucleares sustitutos con 1,0 % en peso de Gd2O3 se realizó usando 1,0 mJ del microláser para diversas condiciones, con y sin microondas de 1,0 kW. La figura 6 muestra los espectros de emisión utilizando un tiempo de exposición de 1,0 ms, un tiempo de retardo de 0,5 µs y una resolución de λ/50 000. Las microondas multiplicaron las intensidades de emisión de las emisiones atómicas de Ce II (446,0 nm), Zr I (477,2 nm), Fe I (510,6) y Gd I (532,8 nm). En la región de longitud de onda de 500,5 a 502 nm, la detección de la emisión iónica de Ce II a 501,1 nm y la emisión atómica de Gd I a 501,5 nm fueron más pronunciadas con la energía de microondas añadida. Sin embargo, las microondas también aumentaron la base cero del espectro. Sin la energía de microondas añadida, la base cero del espectro también fluctúa, lo que generalmente afecta la precisión de las mediciones.

Espectros de emisión de desechos nucleares sustitutos (mezclas de polvo de Gd2O3, CeO2, Zr2O3 y Fe2O3) con 1,0 % en peso de Gd2O3 usando MWE-FC-MLIBS. La emisión estándar sin microondas utilizando la misma energía láser de 1,0 mJ se muestra a modo de comparación.

La Figura 7a muestra los espectros de emisión para diferentes concentraciones de Gd2O3 en desechos nucleares sustitutos. Se eligió esta región de longitud de onda porque se observó menos autoabsorción de la emisión de Gd. La emisión atómica de Gd está ausente a concentraciones del 0 % en peso, pero se hace evidente al 1,0 % en peso. A una energía láser de 1,0 mJ, las curvas de calibración para la determinación del LOD de Gd se muestran en la Fig. 7b. Las proporciones de Gd I y Ce I aumentaron con el aumento de la concentración de Gd2O3. Las relaciones de intensidad disminuyeron utilizando microondas de 1,0 kW y 1,0 ms. Los valores LOD se muestran en la Tabla 1, donde las pendientes de las curvas de calibración son aproximadamente iguales. Las pendientes similares indican que las microondas no causaron la autoabsorción de Gd. Las microondas disminuyeron la desviación estándar de las relaciones de intensidad de Gd y Ce. El LOD de Gd al 0,459 % en peso fue mayor que el de las mediciones informadas anteriormente al 0,060 % en peso usando 10 mJ y 8 ns33. Sin embargo, las microondas redujeron el valor LOD en un 60 %, lo que resultó en un límite de detección de 0,187 % en peso.

Límite de detección de Gd. Los (a) espectros de emisión y (b) las curvas de calibración del límite de detección de Gd en desechos nucleares sustitutos.

El progreso significativo en la detección en el núcleo de desechos nucleares dentro de la central nuclear de Fukushima Daiichi utilizando LIBS ha llevado al desarrollo de FC-LIBS5,7,9 y FC-MLIBS9,34. La atenuación inducida por la radiación de la transmisión de luz de 580 a 640 nm limita la aplicación de FC-LIBS. Como alternativa de bajo costo, FC-MLIBS utiliza un microláser de cerámica desechable de bajo costo y, simultáneamente, resuelve el problema de atenuación inducida por la radiación porque la longitud de onda de 808 nm utilizada para el bombeo final no se ve afectada. Además, las cerámicas deterioradas por radiación se han recuperado eficazmente mediante tratamiento térmico. Sin embargo, las emisiones recogidas aún pueden ser atenuadas por las fibras ópticas largas requeridas. Además, la potencia del láser de FC-MLIBS está limitada a un máximo de 10 mJ, ya que la cerámica se deteriora con una exposición prolongada a la radiación de rayos gamma. Las microondas pueden resolver potencialmente los problemas de atenuación en las aplicaciones de detección de desechos nucleares en el núcleo, ya que se pueden aplicar de forma remota para mejorar el plasma inducido por láser.

El desarrollo de una fuente de microondas y una antena de bobina helicoidal para aplicaciones MWE-LIBS en alúmina se informó anteriormente22. Los efectos de las microondas en la ablación inducida por láser de Gd2O3 utilizando LIBS estándar en un entorno de presión reducida se han discutido en la referencia15. La detección de Gd en desechos nucleares sustitutos utilizando FC-MLIBS también se informó anteriormente4. Sin embargo, no hay informes previos sobre los efectos de las microondas en la ablación con microláser. En este estudio, evaluamos los efectos de las microondas en el análisis de Gd utilizando MWE-FC-MLIBS en condiciones de presión atmosférica al aire libre. Esta es también la primera aplicación analítica de la antena helicoidal desarrollada.

Se han discutido cualitativamente los efectos de las microondas en la dinámica del plasma de la ablación de Gd2O3 inducida por láser utilizando un microláser. Se ha observado un retraso en la absorción de microondas debido a los efectos de protección de la ablación de alta densidad. La propagación de microondas en el plasma aumenta con la relajación del plasma que da como resultado la expansión del plasma y una emisión sostenida que dura más que la duración de las microondas. La dinámica del plasma se observó consistentemente para Gd2O3 y Al2O3.

En el análisis espectroscópico, encontramos que las microondas mejoraron las intensidades de emisión tanto del Gd2O3 puro ablacionado con microláser como de los desechos nucleares sustitutos. Sin embargo, se observaron emisiones continuas pronunciadas en espectrómetros de baja resolución (λ/5000) y persistió la fluctuación de la base cero en espectrómetros de alta resolución (λ/50,000). A pesar de esto, las emisiones continuas y la fluctuación de base cero con la entrada de microondas no obstaculizaron la detección cuantitativa de Gd en desechos nucleares sustitutos, como lo demuestra la disminución en la desviación estándar de la relación de intensidad de emisión de Gd I/Ce I. El uso de microondas también redujo el LOD en un 60 % en comparación con los resultados de FC-MLIBS utilizando 1,0 mJ.

Este estudio informa el análisis de Gd2O3, tanto puro como mezclado en desechos nucleares sustitutos, utilizando MWE-FC-MLIBS con un microláser cerámico. En Gd2O3 puro, se observó que la expansión de la ablación láser emitida duraba hasta 1200 µs cuando se transmitían microondas de 1,0 kW y 1,0 ms al área de ablación. El plasma inducido por láser protege inicialmente a las microondas para que no interactúen con la capa interna. A medida que disminuye el impacto de la energía láser, aumenta la absorción de microondas en el plasma, acelerando la expansión del plasma. Más allá de 200 µs, la interacción del plasma y el aire se intensifica a medida que el plasma se aleja de la muestra. El plasma expira exponencialmente después de 1,0 ms (después de que finaliza la duración del microondas). En el análisis espectroscópico de Gd2O3 puro, el IEF y SNR aumentaron logarítmicamente, lo que se relacionó con el aumento temporal de la absorción de microondas en el plasma. La detección de Gd fue posible aumentando las concentraciones de Gd2O3. Las curvas de calibración se construyeron a partir de las relaciones de intensidad de Gd y Ce, que tenían valores de pendiente iguales para las condiciones MWE-FC-MLIBS y LIBS estándar. Esto indica que la autoabsorción no está presente, aunque la base cero de los espectros parece aumentar con la aplicación de microondas. La desviación estándar de las curvas de calibración se redujo significativamente cuando se aplicaron microondas. El límite de detección de Gd en desechos nucleares sustitutos también se redujo en un 60 % mediante el uso de microondas, lo que resultó en un límite de detección de 0,187 % en peso.

Los datos subyacentes a los resultados presentados en este documento no están disponibles públicamente en este momento, pero se pueden obtener de los autores previa solicitud razonable poniéndose en contacto con Yuji Ikeda en [email protected].

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Este trabajo fue apoyado por JAEA Energía Nuclear S&T y Proyecto de Desarrollo de Recursos Humanos a través de la sabiduría de concentración Número de subvención JPJA20P20337946.

Los autores no recibieron financiación externa para el trabajo presentado.

i-Lab., Inc., #213 KIBC Bldg., 5-5-2 Minatojima-Minami, Chuo, Kobe, 650-0047, Japón

Yuji Ikeda y Joey Kim Soriano

Laboratorio Colaborativo para la Ciencia de Desmantelamiento Avanzado, Agencia de Energía Atómica de Japón (JAEA), 2-4 Shirakata, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki, 319-1195, Japón

hironori ohba

Dirección de Investigación Científica de Haz Cuántico, Institutos Nacionales de Ciencia y Tecnología Cuántica (QST), 2-4 Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki, 319-1106, Japón

hironori ohba

Laboratorio Colaborativo para la Ciencia de Desmantelamiento Avanzado, Agencia de Energía Atómica de Japón (JAEA), 790-1 Motooka, Tomioka-machi, Futaba-gun, Fukushima, 979-1151, Japón

Ikuo Wakaida

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JS fue responsable en la recolección de datos y elaboración de figuras. YI supervisó la experimentación en i-Lab, Inc. IW y HO supervisó la recopilación de datos espectroscópicos en JAEA. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Yuji Ikeda.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Ikeda, Y., Soriano, JK, Ohba, H. et al. Análisis de óxido de gadolinio mediante espectroscopia de descomposición inducida por microláser acoplado a fibra mejorada con microondas. Informe científico 13, 4828 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-32146-x

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Recibido: 16 noviembre 2022

Aceptado: 23 de marzo de 2023

Publicado: 24 de marzo de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-32146-x

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